Автор: Денис Аветисян
Исследователи продемонстрировали ускоренный процесс открытия и синтеза материалов, объединив машинное обучение, вычислительное моделирование и высокопроизводительный синтез для создания и изучения новых фосфосульфидов металлов.
В статье представлен ускоренный рабочий процесс, сочетающий в себе вычислительный скрининг, предсказание ширины запрещенной зоны с помощью машинного обучения и высокопроизводительный комбинаторный синтез для успешного синтеза и характеризации четырех новых фосфосульфидов металлов.
Несмотря на перспективность фосфосульфидов металлов как многофункциональных материалов, их синтез представляет значительные трудности по сравнению с более изученными оксидами и нитридами. В настоящей работе, посвященной ‘AI-enhanced discovery and accelerated synthesis of metal phosphosulfides’, предложен ускоренный подход к разработке материалов, сочетающий в себе теоретическое скринирование, машинное обучение для предсказания ширины запрещенной зоны и высокопроизводительный комбинаторный синтез. Установлено 19 ранее неизвестных термодинамически стабильных соединений, включая первые фосфосульфиды на основе кремния и германия, и продемонстрирована возможность синтеза четырех новых соединений всего за четыре эксперимента. Может ли подобный комбинированный подход стать стандартом для ускорения открытия и разработки экспериментально сложных неорганических материалов?
Развитие многофункциональных материалов: перспективы фосфосульфидов
Современные материаловедческие исследования всё чаще сталкиваются с необходимостью создания материалов, обладающих не одной, а целым набором полезных функций. Традиционные подходы, основанные на изучении хорошо известных химических соединений, постепенно исчерпывают себя. Поиск принципиально новых материалов требует смелого выхода за рамки устоявшихся составов и исследования ранее не изученных химических пространств. Инновационные решения в области энергетики, электроники и сенсорики невозможны без расширения границ известных материалов и открытия соединений с уникальными и непредсказуемыми свойствами, что делает исследование новых химических комбинаций ключевой задачей современной науки о материалах.
Фосфосульфиды, представляющие собой класс соединений, включающих как фосфор, так и серу, формируют практически неисследованное химическое пространство, обладающее огромным потенциалом для создания материалов с уникальными свойствами. В отличие от более изученных халькогенидов, фосфосульфиды демонстрируют разнообразие структур и электронных конфигураций, что обуславливает возможность настройки их характеристик — от оптических и электрических до механических и термических. Предполагается, что благодаря сочетанию ковалентных и ионных связей, а также различным аллотропным модификациям, эти соединения способны проявлять нелинейные оптические эффекты, высокую ионную проводимость и даже сверхпроводимость при определенных условиях. Исследование фосфосульфидов открывает перспективы для разработки новых поколений солнечных элементов, термоэлектрических устройств и высокоэффективных катализаторов, что делает их перспективными объектами для фундаментальных и прикладных исследований в материаловедении.
Предсказание стабильности и свойств фосфосульфидов является ключевым фактором в ускорении открытия новых материалов. Из-за огромного химического пространства, которое они представляют, экспериментальный скрининг всех возможных соединений практически невозможен. Поэтому, разработка точных вычислительных моделей, способных предсказывать термодинамическую стабильность и физические свойства — например, электронную структуру, оптические характеристики и механическую прочность — приобретает первостепенное значение. Такие модели позволяют целенаправленно синтезировать и исследовать наиболее перспективные соединения, значительно сокращая время и затраты на разработку материалов с заданными характеристиками. Использование методов ab initio и машинного обучения для прогнозирования свойств фосфосульфидов открывает путь к созданию инновационных материалов для различных применений, от энергетики до электроники.
Реализация потенциала фосфосульфидов как многофункциональных материалов требует комплексного подхода, объединяющего передовые вычислительные методы и экспериментальные исследования. Только сочетание теоретического моделирования, позволяющего предсказывать стабильность и свойства соединений, с последующим синтезом и характеристикой материалов в лабораторных условиях позволит эффективно исследовать это практически неизученное химическое пространство. Разработка надёжных алгоритмов для расчета электронных структур и свойств фосфосульфидов, а также создание протоколов для контролируемого синтеза и точной характеризации полученных образцов, является ключевым фактором для открытия новых материалов с уникальными характеристиками и широким спектром применения, от энергетики до катализа и сенсорики.
Вычислительное моделирование: прогнозирование стабильности и направленный синтез
Расчеты в рамках теории функционала плотности (DFT) являются основой для оценки термодинамической стабильности фосфосульфидов. Метод DFT позволяет определить энергию основного состояния соединения, что необходимо для прогнозирования его устойчивости относительно разложения на более простые компоненты. В частности, DFT рассчитывает общую энергию соединения как функцию его кристаллической структуры и химического состава. Сравнивая энергии различных структурных конфигураций, можно определить наиболее стабильную форму фосфосульфида при заданных условиях температуры и давления. Точность результатов DFT зависит от выбора функционала и базисного набора, поэтому для повышения надежности часто применяются более сложные расчеты и сравнение с экспериментальными данными.
Анализ выпуклой оболочки, примененный к результатам расчетов в рамках теории функционала плотности (DFT), является эффективным методом для идентификации термодинамически стабильных тройных соединений. В ходе скрининга 909 тройных фосфосульфидов, используя данный подход, было выявлено 19 соединений, предсказанных как термодинамически стабильные. Этот метод позволяет отделить стабильные составы от нестабильных, основываясь на энергии образования и сравнении с энергиями смешения, что делает его ценным инструментом для направленного синтеза новых материалов.
Первичные расчёты в рамках теории функционала плотности (DFT) позволяют получить предварительные оценки ключевых свойств фосфосульфидов, включая ширину запрещённой зоны (E_g). Эти оценки, полученные на основе расчётов электронной структуры, служат отправной точкой для дальнейшего анализа и прогнозирования электронных и оптических характеристик соединений. Хотя точность предварительных оценок ограничена и требует последующей верификации более точными методами, они позволяют быстро идентифицировать перспективные материалы для дальнейших исследований и экспериментальной проверки.
Расчеты в рамках теории функционала плотности (DFT) являются вычислительно затратными, особенно при исследовании большого количества составов и структур. Время вычислений растет непропорционально с увеличением числа атомов в ячейке и числа исследуемых соединений. Кроме того, точность результатов DFT ограничена выбором функционала обмена и корреляции, а также базисного набора. Для повышения достоверности предсказаний необходимы дополнительные методы, такие как учет релятивистских эффектов, дисперсионных взаимодействий или применение более сложных методов, например, гибридных функционалов или методов многих тел, что еще больше увеличивает вычислительную сложность.
Машинное обучение для ускорения открытия: объединение теории и эксперимента
Для предсказания ширины запрещенной зоны фосфидов была обучена многоуровневая модель машинного обучения. В качестве основы для обучения использовались результаты расчетов DFT с использованием функционала PBEsol, что позволило создать модель, способную устанавливать связь между вычислительно эффективными расчетами PBEsol и более точными, но ресурсоемкими расчетами, например, с использованием функционала HSE06. Такой подход позволяет снизить вычислительные затраты при исследовании новых материалов, используя PBEsol для первичной оценки, а затем, при необходимости, уточняя результаты с помощью более сложных методов.
Модель машинного обучения установлена взаимосвязь между результатами расчетов, выполненных с использованием функционала плотности PBEsol, которые являются вычислительно эффективными, и более точными, но требующими больших затрат, расчетами HSE06. Обучение модели позволило выявить корреляции между предсказаниями, полученными на основе PBEsol, и более надежными значениями, полученными с использованием HSE06. Это позволяет использовать результаты быстрых расчетов PBEsol в качестве входных данных для модели, которая предсказывает соответствующие значения, близкие к результатам HSE06, избегая необходимости проведения дорогостоящих расчетов HSE06 для каждой исследуемой композиции материала. Фактически, модель усваивает разницу между этими двумя методами и использует её для коррекции предсказаний PBEsol.
Модель машинного обучения позволяет точно предсказывать ширину запрещенной зоны фосфосульфидов, избегая необходимости проведения дорогостоящих расчетов высокого уровня для каждой композиции. В ходе 5-кратной перекрестной проверки точность модели составила 0.17 эВ (средняя абсолютная ошибка, MAE), а коэффициент детерминации R^2 на независимом тестовом наборе данных достиг 0.876. Это свидетельствует о высокой прогностической способности модели и ее эффективности в предсказании свойств материалов на основе обученных зависимостей.
Использование машинного обучения значительно ускоряет процесс открытия новых материалов за счет снижения вычислительных затрат. Традиционно, определение свойств материалов, таких как ширина запрещенной зоны E_g, требует проведения дорогостоящих расчетов на основе методов, таких как HSE06. Обученная модель машинного обучения позволяет предсказывать значения E_g с высокой точностью — средняя абсолютная ошибка (MAE) составляет 0.17 эВ, а коэффициент детерминации R^2 равен 0.876 на независимой тестовой выборке — используя в качестве входных данных результаты более быстрых расчетов PBEsol. Это позволяет исследователям оценивать свойства большого количества материалов без проведения ресурсоемких высокоточных расчетов для каждого состава, существенно сокращая время и стоимость исследований.
Высокопроизводительный синтез и характеризация: от предсказания к реальности
Для высокоскоростного синтеза тонких пленок фосфосульфидов был использован метод реактивного магнетронного распыления с направленным и диффузным потоком многоатомных ионов (DADMARS). Данная технология позволяет одновременно осаждать тонкие пленки из нескольких источников, обеспечивая точный контроль над составом и структурой материала. Принцип работы заключается в использовании как направленных, так и диффузных потоков ионов, что способствует образованию однородных и стабильных пленок на большой площади подложки. Уникальность метода DADMARS заключается в возможности комбинирования различных анионов — в данном случае фосфора и серы — в едином процессе, что значительно ускоряет поиск и разработку новых многокомпонентных материалов с заданными свойствами.
Для всестороннего анализа полученных тонких плёнок использовались методы рентгеновской дифракции (XRD) и энергодисперсионной рентгеновской спектроскопии (EDX). Рентгеноструктурный анализ позволил установить кристаллическую структуру синтезированных материалов, подтверждая их фазовую чистоту и степень упорядоченности. Параллельно, с помощью EDX проводилось картирование элементного состава, что позволило точно определить соотношение между различными элементами в плёнках и подтвердить стехиометрический состав, предсказанный теоретическими расчётами. Сочетание этих методов обеспечило полное понимание структурных и компонентных характеристик полученных материалов, являясь ключевым этапом в подтверждении успешности синтеза и валидации предсказаний машинного обучения.
Для определения экспериментальных зон запрещения и подтверждения прогностической способности разработанных моделей машинного обучения, были проанализированы спектры оптического поглощения синтезированных плёнок. Использование диаграмм Таука, основанных на анализе зависимости коэффициента поглощения от энергии фотонов, позволило точно определить ширину запрещенной зоны для каждого полученного материала. Сопоставление полученных экспериментальных значений с предсказанными моделями продемонстрировало высокую степень соответствия, подтверждая эффективность подхода к предсказанию свойств новых материалов на основе комбинации вычислительных методов и машинного обучения. Полученные результаты свидетельствуют о возможности надежного прогнозирования электронных свойств сложных соединений и ускорения процесса открытия новых материалов с заданными характеристиками.
В ходе четырех комбинаторных экспериментов успешно осуществлен синтез четырех различных тонкопленочных соединений, отличающихся высокой кристаллической структурой. Этот результат стал возможен благодаря использованию вычислительного подхода и алгоритмов машинного обучения, которые направляли процесс синтеза и позволили получить материалы с заданными характеристиками. Полученные пленки демонстрируют четко выраженные дифракционные пики, подтверждающие их высокую степень упорядоченности и кристаллическую чистоту, что свидетельствует об эффективности предложенного подхода к материаловедению и открывает перспективы для создания новых функциональных материалов.
Исследование демонстрирует, как машинное обучение ускоряет процесс открытия новых материалов, в данном случае — фосфосульфидов металлов. Однако, подобное ускорение ставит важные этические вопросы. Как отмечает Рене Декарт: «Я думаю, следовательно, существую». В контексте данной работы, это можно интерпретировать как необходимость критического осмысления каждого этапа автоматизированного открытия. Недостаточно просто создать алгоритм, способный быстро генерировать новые соединения; необходимо тщательно анализировать их потенциальное влияние и соответствие этическим нормам. Масштабирование синтеза без проверки ценностей, закодированных в алгоритме, действительно является риском для будущего, поскольку каждый алгоритм имеет мораль, даже если молчит. Ускорение процесса открытия материалов должно сопровождаться ответственностью за те ценности, которые автоматизируются.
Что дальше?
Представленная работа демонстрирует ускорение процесса открытия материалов, однако следует признать, что сама скорость не является самоцелью. Алгоритмы, предсказывающие свойства соединений, неизбежно кодируют определенные представления о «желаемых» материалах, и важно помнить, что эти представления — не нейтральные. Предсказание ширины запрещенной зоны, как и любой другой параметр, формируется на основе существующих данных и, следовательно, отражает исторические предпочтения и предвзятости исследователей. Ускорение синтеза без критического осмысления критериев отбора рискует лишь усилить существующие тенденции, а не открыть принципиально новые возможности.
Перспективы развития данного направления очевидны: расширение базы данных, повышение точности предсказаний и автоматизация синтеза. Однако, более важным представляется вопрос о разработке методов, позволяющих выявлять и смягчать предвзятости в алгоритмах машинного обучения. Необходимо стремиться к созданию систем, способных не только предсказывать, но и задавать вопросы — ставить под сомнение устоявшиеся представления о «хороших» материалах и стимулировать поиск нетрадиционных решений.
В конечном итоге, прогресс в области материаловедения определяется не только скоростью открытия новых соединений, но и глубиной понимания взаимосвязи между структурой, свойствами и функциями. Инструменты без ценностей — это оружие, а ускорение без направления — это лишь более быстрая дорога в никуда.
Оригинал статьи: https://arxiv.org/pdf/2601.16693.pdf
Связаться с автором: https://www.linkedin.com/in/avetisyan/
Смотрите также:
- Сердце музыки: открытые модели для создания композиций
- Эмоциональный отпечаток: Как мы научили ИИ читать душу (и почему рейтинги вам врут)
- Квантовый скачок из Андхра-Прадеш: что это значит?
- LLM: математика — предел возможностей.
- Волны звука под контролем нейросети: моделирование и инверсия в вязкоупругой среде
- Почему ваш Steam — патологический лжец, и как мы научили компьютер читать между строк
2026-01-26 19:27