Квантовая диагностика цепей купратов: новый подход к сложным системам

Автор: Денис Аветисян

Исследователи продемонстрировали эффективный метод приближенного вычисления основного состояния цепей купратов, открывая путь к моделированию сложных материалов с сильными электронными корреляциями.

В ходе вычислений продемонстрирована сходимость к химической точности, причём количество выстрелов, необходимых для достижения этой точности, зависит от используемой молекулярной орбитальной базы и значения $r$, а длина цепи (2, 4 или 6) влияет на скорость сходимости, соответствуя ожидаемым временным сложностям и подтверждая эффективность подхода, близкого к идеальной SQD, при этом число уникальных определителей в каждой базе также остаётся на уровне, необходимом для обеспечения химической точности.

Метод квантовой диагонализации на основе выборки (SQD) с использованием UCJ-оператора позволяет эффективно аппроксимировать основные состояния моделей цепей купратов.

Несмотря на перспективность гибридных квантово-классических алгоритмов для моделирования сложных молекулярных систем, их сходимость часто представляет собой серьезную проблему. В работе, посвященной ‘Convergence of sample-based quantum diagonalization on a variable-length cuprate chain’, исследуется масштабируемость алгоритма квантовой диагонализации на основе выборок (SQD) для цепочек купратов переменной длины. Показано, что оптимизация связности, повышение порядка разложения и использование не-Хартри-Фоковской молекулярной орбитали могут существенно ускорить сходимость, хотя и с определенными компромиссами. Более того, обнаружено, что шум на реальном квантовом компьютере Quantinuum H2 может неожиданно улучшать сходимость энергии. Какие дальнейшие усовершенствования алгоритма SQD позволят эффективно решать задачи сильных электронных корреляций в более сложных материалах?

Раскрытие границ традиционных методов электронной структуры

Точное моделирование сильно коррелированных материалов, таких как купраты, продолжает оставаться сложной задачей для традиционных методов квантовой химии. Эти материалы характеризуются сложным взаимодействием между электронами, где стандартные подходы, основанные на независимом электронном приближении, оказываются неспособными адекватно описать их свойства. Проблема заключается в том, что корреляции между электронами в купратах выходят за рамки тех, что могут быть учтены в рамках простых моделей, что приводит к неточным предсказаниям энергетических уровней, магнитных свойств и других важных характеристик. В результате, понимание и предсказание поведения этих материалов, обладающих потенциалом для создания высокотемпературных сверхпроводников и других инновационных технологий, требует разработки более совершенных вычислительных методов, способных учитывать сложные электронные взаимодействия.

Метод полной конфигурационной интеракции (FCI) служит эталоном точности при расчете электронных структур, однако его вычислительная сложность растет экспоненциально с увеличением числа электронов в системе. Это означает, что для моделирования даже относительно небольших молекул или материалов, содержащих всего несколько десятков электронов, требуется колоссальное количество вычислительных ресурсов и времени. В то время как для простых молекул с небольшим числом электронов FCI позволяет получить высокоточные результаты, его применение к реальным материалам, характеризующимся сложной электронной структурой и большим количеством атомов, становится практически невозможным. Экспоненциальный рост вычислительных затрат делает FCI непрактичным инструментом для изучения свойств конденсированных сред, стимулируя поиск альтернативных, более масштабируемых методов приближенного расчета.

Традиционные методы квантово-химического моделирования, такие как теория функционала плотности и методы теории возмущений, часто оказываются неспособными адекватно описать сложные системы, где электронная корреляция играет доминирующую роль. В материалах с сильной корреляцией, таких как купраты или переходные металлы, взаимодействие между электронами становится настолько значительным, что стандартные приближения, предполагающие слабое взаимодействие, приводят к существенным ошибкам в предсказании свойств. Это связано с тем, что корреляция возникает из-за того, что электроны «чувствуют» друг друга, и простое усреднение этих взаимодействий не позволяет точно описать поведение системы. Например, в расчетах энергии и спиновых состояний таких материалов возникают расхождения с экспериментальными данными, что указывает на необходимость учета динамической корреляции и многочастичных эффектов. Точное описание этих взаимодействий требует экспоненциально растущих вычислительных ресурсов, что делает моделирование реальных материалов крайне сложной задачей.

Необходимость в масштабируемых и точных приближениях стимулирует разработку новых вычислительных подходов в квантовой химии. Традиционные методы, хотя и эффективны для многих систем, оказываются недостаточными при моделировании материалов с сильными электронными корреляциями, таких как высокотемпературные сверхпроводники. Ученые активно исследуют альтернативные алгоритмы, стремясь найти баланс между точностью и вычислительной сложностью. Особое внимание уделяется методам, которые позволяют эффективно учитывать многочастичные взаимодействия между электронами, не прибегая к экспоненциальному росту вычислительных затрат. Развитие таких подходов открывает путь к более глубокому пониманию свойств материалов и предсказанию новых соединений с уникальными характеристиками, что имеет важное значение для различных областей науки и техники.

Модель купратной цепи, используемая в расчетах Хартри-Фока, демонстрирует распределение заряда в s^{2}-y^{2} орбиталях Cu3d, зависящее от длины цепи, состоящей из шести CuO-плакеток.

Квантовая диагонализация на основе выборок: гибридный подход

Метод Sample-Based Quantum Diagonalization (SQD) представляет собой перспективный подход к проведению точных и масштабируемых расчетов электронной структуры. В отличие от традиционных квантово-химических методов, требующих экспоненциальных ресурсов для описания корреляций между электронами, SQD использует квантовые вычисления для эффективной оценки ключевых свойств многоэлектронной системы. Этот подход позволяет обходить ограничения, связанные с классическим моделированием сложных электронных систем, и потенциально обеспечивает возможность проведения расчетов для молекул и материалов, недоступных для традиционных методов. Основное преимущество SQD заключается в возможности аппроксимации основного состояния с использованием вариационного принципа и эффективной оценке энергии с помощью квантового компьютера.

Метод Sample-Based Quantum Diagonalization (SQD) использует возможности квантовых вычислений для эффективной оценки ключевых свойств многоэлектронных систем. В отличие от классических методов, требующих экспоненциальных ресурсов для моделирования корреляций между электронами, SQD позволяет приближенно вычислять такие свойства, как энергия основного состояния и функции корреляции, используя квантовую схему. Этот подход позволяет снизить вычислительную сложность за счет использования вероятностных измерений и аппроксимации волновой функции, что делает возможным проведение расчетов на устройствах с ограниченным числом кубитов, доступных в настоящее время. Эффективность SQD обусловлена использованием квантовой интерференции для усиления сигналов, соответствующих низкоэнергетическим состояниям системы, что значительно ускоряет сходимость расчетов по сравнению с классическими методами Монте-Карло.

В методе Sample-Based Quantum Diagonalization (SQD) для аппроксимации основного состояния многоэлектронной системы используется пробная волновая функция, построенная на основе детерминанта Слейтера и множителя Ястро. Детерминант Слейтера описывает одноэлектронные состояния, а множитель Ястро — электронные корреляции, не включаемые в простейшую модель Хартри-Фока. Данный подход позволяет эффективно учитывать динамическую корреляцию между электронами, используя вариационный принцип для минимизации энергии системы и приближения к истинному основному состоянию. Выбор пробной волновой функции существенно влияет на точность и эффективность расчетов в SQD.

Для представления электронных корреляций в методе Sample-Based Quantum Diagonalization (SQD) используются как Unitary Cluster Jastrow Ansatz (UCJ), так и его локально усеченная версия (LUCJ). UCJ представляет собой вариационный подход, эффективно учитывающий корреляционные эффекты посредством кластерного разложения. LUCJ является упрощенной версией UCJ, в которой отбрасываются некоторые корреляционные вклады для снижения вычислительной сложности. Оба подхода позволяют проводить расчеты на квантовых устройствах ближайшего поколения, поскольку требуют меньше кубитов и глубины цепей, чем полные методы корреляции, такие как Configuration Interaction. Выбор между UCJ и LUCJ зависит от требуемой точности и доступных ресурсов квантового компьютера.

Анализ работы алгоритма SQD на цепи из шести кубитов показал, что оптимизация порядка разложения оператора позволяет снизить число детерминант и сохранить долю основного состояния, что приводит к более точным предсказаниям энергии основного состояния, подтвержденным экспериментальными данными на оборудовании Quantinuum H2 и симулированными результатами.

Проверка SQD: точность и смягчение ошибок

Точность вычислений по методу SQD оценивается путем сопоставления с результатами, полученными с использованием метода полной конфигурационной интеракции (FCI). FCI считается «золотым стандартом» в расчетах электронной структуры, поскольку обеспечивает точное решение уравнения Шрёдингера для рассматриваемой системы в заданном базисе. Сравнение с FCI позволяет количественно оценить погрешность SQD и определить, насколько хорошо приближенные вычисления соответствуют точным решениям. В ходе бенчмаркинга вычисляется отклонение энергии, полученной с помощью SQD, от энергии, рассчитанной с помощью FCI, что позволяет оценить надежность и точность метода SQD для конкретных молекулярных систем и уровней возбуждения.

Ключевой целью в квантово-химических расчетах является достижение “химической точности”, подразумевающей ошибки менее 27 мэВ. Метод SQD демонстрирует потенциал для соответствия этому критерию, показывая значительное снижение необходимого числа квантовых измерений (shots) для достижения заданной точности. В частности, увеличение порядка разложения UCJ оператора с $r=1$ до $r=5$ позволило добиться улучшения более чем на два порядка величины в количестве необходимых shots. Это свидетельствует о возможности существенного повышения эффективности расчетов с использованием SQD при сохранении требуемой точности результатов.

Методы смягчения ошибок являются критически важными для уменьшения влияния шума в квантовых вычислениях и повышения надежности результатов, полученных с помощью SQD. Квантовые вычисления подвержены различным источникам ошибок, включая декогеренцию и неточности в квантовых вентилях. Методы смягчения ошибок, такие как экстраполяция по шуму и восстановление по коду, позволяют оценить и компенсировать эти ошибки, предоставляя более точные оценки энергетических уровней и других свойств молекулярных систем. Применение этих методов к SQD позволяет снизить влияние шума и достичь результатов, приближающихся к теоретической точности, что особенно важно для сложных молекулярных систем и материалов.

Для оценки производительности метода SQD используются расчеты на упрощенной модели цепи купрата, представляющей собой ключевые физические свойства купратных материалов. Данная модель позволяет протестировать эффективность алгоритма в контексте сложной электронной структуры, характерной для высокотемпературных сверхпроводников. Выбор цепи купрата в качестве тестовой системы обусловлен необходимостью верификации способности SQD адекватно описывать коррелированные электронные системы, что является важным шагом для применения метода к более реалистичным материалам и задачам.

Вычислительная сложность метода SQD оценивается как $L^7$, где $L$ — размер базисного набора. Данная оценка указывает на эффективный отбор детерминант, что потенциально позволяет превзойти масштабирование $n^8$, характерное для вычислений конфигурационного взаимодействия (CI). Такое улучшение достигается за счет использования унитарного преобразования Купера-Жордана (UCJ) и оптимизированного алгоритма отбора, что делает SQD более эффективным для обработки больших систем, чем традиционные методы CI, особенно при стремлении к высокой точности.

Сравнительный анализ вычислительных затрат показал, что использование эмулированного UCJ с кинетическими или HF+ орбиталями обеспечивает достижение химической точности при сравнимом количестве уникальных определителей Слейтера и двухкубитных операций, приближаясь к эффективности идеального SQD, особенно при экспоненциальном росте сложности цепи.

Улавливая электронную структуру: от Хартри-Фока до купратов

Основа $HF+$ формируется на базе вычислений методом Хартри-Фока и служит фундаментом для создания точных пробных волновых функций. Данный подход предполагает использование одночастичных функций, полученных в рамках приближения Хартри-Фока, в качестве строительных блоков для более сложных многочастичных волновых функций. Использование такой базы позволяет эффективно описывать электронную структуру материалов, учитывая как среднее поле, создаваемое всеми электронами, так и корреляции между ними. В частности, $HF+$ обеспечивает надежный старт для дальнейших расчетов, использующих методы, учитывающие электронную корреляцию, что критически важно для точного моделирования сложных систем, таких как купраты, и предсказания их физических свойств. Точность волновой функции, построенной на основе $HF+$, напрямую влияет на достоверность результатов расчетов, включая энергии, спектры и другие наблюдаемые величины.

Понимание кинетического гамильтониана имеет первостепенное значение при построении реалистичного описания движения электронов в системе. Этот гамильтониан, отражающий энергию, связанную с движением электронов, определяет их поведение и взаимодействие в материале. Точное моделирование кинетической энергии требует учета не только самой энергии, но и влияния кристаллической решетки и других электронов. Игнорирование тонкостей кинетического гамильтониана может привести к неверным предсказаниям свойств материала, особенно в сложных системах, таких как купраты, где электронные взаимодействия играют ключевую роль. Поэтому, при разработке теоретических моделей, особое внимание уделяется точному описанию $H_{kin}$, что позволяет получить адекватное представление о поведении электронов и предсказывать характеристики материала с высокой степенью достоверности.

Метод спектральных данных (SQD), объединенный с двухполосной моделью купратов, позволяет достичь более тонкого понимания электронных корреляций в этих сложных материалах. В то время как традиционные подходы часто упрощают взаимодействие между электронами, SQD учитывает сложные взаимосвязи, возникающие из-за сильных электронных корреляций в купратах. Этот подход позволяет более точно описывать поведение электронов, особенно в контексте высокотемпературной сверхпроводимости. Применение двухполосной модели, учитывающей вклад двух энергетических полос, значительно повышает реалистичность описания электронной структуры и взаимодействия. В результате, становится возможным более детальное изучение механизмов, определяющих электронные свойства купратов, и предсказание новых материалов с улучшенными характеристиками для применения в энергетике и технологиях.

Разработанный подход открывает перспективы для предсказания и понимания свойств новых материалов, имеющих потенциальное применение в энергетике и технологиях. Возможность точного моделирования электронных взаимодействий, особенно в сложных системах, позволяет исследователям предсказывать ключевые характеристики материалов до их фактического синтеза. Это существенно ускоряет процесс открытия и разработки инновационных решений в области, например, высокотемпературных сверхпроводников, эффективных солнечных батарей и новых поколений аккумуляторов. Предсказание таких свойств, как проводимость, магнитные характеристики и оптические свойства, позволяет целенаправленно создавать материалы с заданными характеристиками, оптимизируя их для конкретных применений и тем самым способствуя развитию передовых технологий.

Результаты расчетов энергии спиновых возбуждений демонстрируют впечатляющее соответствие экспериментальным данным, а именно значениям 0.099, 0.180 и 0.138 эВ. Данное совпадение подтверждает адекватность теоретической модели и ее способность корректно описывать магнитные взаимодействия в материале SrCuO₂. В частности, полученные энергии спиновых возбуждений соответствуют экспериментально определенной константе Гейзенберга спинового взаимодействия $J = -0.23$ эВ, что свидетельствует о высокой точности и надежности используемого подхода к изучению сложных коррелированных систем. Подтверждение соответствия теоретических предсказаний и экспериментальных наблюдений открывает возможности для дальнейшего исследования и прогнозирования свойств других материалов с аналогичными характеристиками.

Анализ доли основного состояния, представленной детерминантами SQD, в зависимости от количества снимков для цепей различной длины (L=2, 4, 6) показывает, что выбранные квантовые базисы эффективно описывают основное состояние, что подтверждается данными, усредненными по множеству экспериментов.

Исследование демонстрирует, что алгоритмы квантовой диагонализации, основанные на выборках, способны эффективно аппроксимировать основные состояния моделей цепей купратов. Этот подход, использующий UCJ-оператор, открывает возможности для изучения более крупных химических систем с сильными электронными корреляциями. В этой работе, словно взламывая систему, ученые демонстрируют, что кажущиеся ограничения вычислительной сложности можно обойти, используя грамотный выбор базиса и алгоритма. Как однажды заметил Макс Планк: «В науке не бывает окончательных ответов, только более точные вопросы». Эта фраза прекрасно иллюстрирует суть представленного исследования — стремление к более глубокому пониманию сложных квантовых систем посредством постоянного совершенствования методов и алгоритмов.

Что Дальше?

Представленная работа, демонстрируя эффективность алгоритмов кванственной диагонализации на основе выборки для модели цепей купратов, лишь осторожно приоткрывает дверь в сложный лабиринт сильно коррелированных систем. Иллюзия упрощения, достигнутая за счёт использования UCJ оператора, быстро рассеивается при взгляде на масштабируемость. Каждый «патч» — каждая оптимизация алгоритма — это, по сути, философское признание несовершенства приближений, неизбежных при работе с экспоненциальной сложностью многих тел.

Ключевым вопросом остаётся преодоление ограничений, связанных с ростом вычислительных ресурсов. Необходим поиск новых операторов, способных более эффективно описывать запутанность в системах большей размерности. И, что не менее важно, — развитие методов верификации полученных результатов. Проверка «на кота Шрёдингера» — достаточна ли точность, чтобы утверждать о корректности описания основного состояния?

В конечном счёте, лучший «хак» — это осознание того, как всё работает. Понимание структуры запутанности, лежащей в основе физических свойств материалов, позволит не просто моделировать системы, но и предсказывать их поведение. И, возможно, создавать новые материалы с заранее заданными свойствами. Впрочем, это лишь очередная гипотеза, требующая проверки.

Оригинал статьи: https://arxiv.org/pdf/2512.04962.pdf

Связаться с автором: https://www.linkedin.com/in/avetisyan/

Смотрите также:

2025-12-05 21:55

🚀 Квантовые новости